卤化物钙钛矿是一类具有类似矿物钙钛矿底层结构的材料，但其X位被卤化物离子占据，而其a和B位被阳离子占据。这些材料具有各种有利的特性，使它们成为发展光伏(pv)，发光二极管(led)和其他光电器件的有希望的候选者。

最近的研究收集了关于卤化物钙钛矿及其光电特性的有趣见解。尽管如此，这些材料非凡的载体寿命的起源尚未被发现。

德克萨斯大学奥斯汀分校的研究人员最近进行了一项研究，旨在为这些非凡的携带者寿命的起源提供新的线索。他们发表在《美国国家科学院院刊》上的论文表明，卤化物钙钛矿是由非常规的电子-声子物理控制的，这导致了一类新的准粒子的形成，作者称之为“拓扑极化子”。

“我们的动机是实验性的，”该论文的共同作者Jon Lafuente, Chao Lian和Feliciano Giustino告诉Phys.org。

“卤化物钙钛矿是光伏和发光器件应用的非凡材料，因为它们具有优异的光电特性，如长载流子寿命和扩散长度。一些最先进的实验技术已经应用于这些材料，以揭示这些不寻常特性的起源，并澄清其非凡的能量转换效率的起源。”

在最近的实验中收集到的证据表明，卤化物钙钛矿原子晶格中电子和振动之间的强相互作用可能有助于它们显著的载流子寿命和功率转换效率。具体来说，一些研究人员提出，支撑这些特性的关键过程可能是极化子的形成，极化子是由电子与晶格扭曲耦合组成的局域准粒子。

“迄今为止，缺乏适当的理论方法来结合这些材料和准粒子的全部复杂性，阻碍了我们在原子尺度上理解卤化物钙钛矿中极化子形成的能力，”Lafuente和Giustino解释说。

“我们的团队最近开发了一种新的高性能计算方法，从量子力学的第一原理开始，研究包含电子载流子和晶格振动之间相互作用的极化子的形成。”

在过去的几年里，Lafuente, Lian, Giustino和他们的同事一直在尝试使用高性能代码来促进他们提出的方法的实现，然后他们可以在一些世界上最大的超级计算机(即TACC和NERSC计算机)上运行。作为他们最近研究的一部分，他们专门开始使用这些方法来研究卤化物钙钛矿中极化子的形成。

拉文特和朱斯蒂诺说:“通过这些方法，我们能够考虑从几十到近50万个原子的模拟细胞，这是以前从未实现过的。”

“我们的计算得出了几个意想不到的结果。首先，我们发现极化子可以在卤化物钙钛矿中以多种不同的形式存在;它们可以非常大，长度跨越几纳米，也可以非常小，定位在单个铋原子周围。”

拉文特进行的模拟还显示，卤化物钙钛矿中的极化子甚至可以形成周期性扭曲，在足够高的密度下表现为电荷密度波。值得注意的是，他们在模拟中观察到的各种极化子似乎是在不同的时间尺度上形成的。

“例如，我们预测在光照下，首先会形成大的极化子，然后这些极化子会转变成小的极化子，”Lafuente和Giustino说。

“我们的预测与现有的超快泵浦探针光谱实验非常吻合。然而，也许最令人惊讶的发现是，卤化物钙钛矿中的极化子带有“扭曲”;极化子周围的原子位移形成漩涡模式，相关的矢量场具有定义良好的拓扑结构，可以用量子化拓扑数来描述。

研究人员发现，揭示的拓扑结构与先前在磁系统中观察到的三种有趣的准粒子——天介子、介子和布洛赫点惊人地相似。具有类似磁性准粒子特征的非磁性极化子的存在以前从未被报道过，因此这项研究可以为未来的研究开辟新的途径，可能导致令人兴奋的发现。

Lafuente和Giustino说:“我们现在急于追求两个主要方向。”“一方面，即使这些结果描绘了卤化物钙钛矿中极化子的详细原子尺度图像，它们也没有确切地告诉我们这些准粒子是如何与光相互作用的，或者它们是如何在材料中传播的。我们希望开发更详细地预测这些极化子的输运和光学性质的方法。”

通过开发新的方法来预测卤化物钙钛矿中极化子的光学性质，研究人员希望能够可靠地预测新的物理现象并解释它们的起源。同时，他们计划探索他们的发现在多大程度上可以推广到不同的材料。

“拓扑极化子是卤化钙钛矿所特有的，还是它们也可以在其他材料中形成?”拉文特和朱斯蒂诺补充道。

“形成拓扑极化子所需的主要物理成分是什么?”我们能否调整材料参数，例如通过应变、化学成分或光，来调整极化子的拓扑电荷和螺旋度?

“这些是我们未来将试图回答的一些更大的问题。最终，拓扑极化子的发现可能为通过新颖的非经典自由度操纵量子信息开辟了全新的途径。”

©2024 Science X Network

点击分享到